Отправив свои ответы на письма в Риддер, Бунге 9 июля предпринял тем же путем — долинами рек Чарыш, Ябаган и Урсул — вторичное путешествие на Катунь и Чую. Проведя исследования в Чуйской степи, 20 июля он снова был в резиденции зайсана Монгола. Оставив там все свои вещи Бунге налегке отправляется к Телецкому озеру. 26 июля — проход по Чулышманскому хребту и спуск в долину Чулышмана, затем берегом этой реки 27-го он достигает вод Телецкого озера. Ни один исследователь до Бунге не бывал ещё на берегах Башкауса и Телецкого озера, и ему первому принадлежит честь открытия для науки этой местности, поразившей его своей дикой, первозданной красотой. В июле на Телецком озере, как правило, стоит хорошая тёплая погода, однако в тот год было иначе. На всём протяжении пути отряд сопровождали дожди, перемежающиеся со снегом. Это вынудило 23-летнего путешественника отказаться от намерения посетить Саяны — надо было спешить с возвращением.
После возвращения и обработки коллекций в конце декабря 1826 года Ледебур и Мейер выехали из Барнаула в Дерпт, а Бунге остался на Алтае исполнять свой врачебный долг в качестве уездного врача Барнаульского округа. Позднее он был переведён в Барнаульский госпиталь, а 18 февраля 1828 года определён заведующим Змеиногорским лазаретом. На этой службе он находился до 15 мая 1830 года.
Но работая врачом, Бунге не прекращал своих естественнонаучных занятий. Он занимался обработкой путевого дневника и собранных во время экспедиции материалов. Он также вместе со своим учителем принимал участие в работе над «Флорой Алтая».
В июне 1829 года Бунге предпринял путешествие к верховьям Катуни. В письме к Ледебуру он упоминает о главной вершине Катунского хребта — горе Белухе (4506 м), которая в то время была известна под названием «Катунские столбы». Перевалив с Бухтарминской долины через хребет Листвяги близ Маральего озера, он спустился к месту, где «
Позднее его ошибку объяснил В.В. Сапожников: Бунге случилось находиться в этих местах в начале июня, когда верхнее течение Катуни ещё не освободилось от снега и мешало ему проникнуть к леднику, от которого берёт своё начало великая алтайская река. А между тем стоило продвинуться всего на каких- нибудь полкилометра или даже просто перейти на левый берег Катуни, как он увидел бы обе вершины Белухи и Катунский ледник почти во всю его длину.
Путешествие по Алтаю, знакомство с Гумбольдтом, а также ботанические работы молодого учёного привлекли к нему внимание научных кругов, и в 1830 году Александр Андреевич был приглашён Императорской Академией наук для участия в учёной экспедиции по Монголии и Китаю. Так Бунге попал в пустыню Гоби, где собрал большой гербарий, а 24 апреля 1832 года снова вернулся в Барнаульский госпиталь. По результатам этой экспедиции он опубликовал «Описание новых видов китайских и монгольских растений», напечатанное в 1835 году в «Учёных записках Казанского университета». 3 июля 1832 года Александр Андреевич получил новую командировку от Академии наук в Восточный Алтай. Во время этой поездки он обследовал горы по правому берегу Чуи, до её верховьев, а также истоки Чулышмана и Башкауза. Им было собрано 366 видов растений, из них 57 были новыми для флоры Алтая, а 27 вообще описывались впервые. Краткие сведения об этом путешествии Бунге сообщил в своём отчёте Академии наук в 1832 году.
В 1833 году Бунге был назначен экстраординарным профессором ботаники Казанского университета. Быть может, он и остался бы навсегда в Казани, но в 1835 году Ледебур, уходя в отставку, рекомендовал на вакантное место своего ученика и Бунге был избран ординарным профессором Дерптского университета. Позднее ему был также передан ботанический сад при университете. В качестве директора ботанического сада он заботился о пополнении коллекций тропических растений, радикально перестроил пришедшие в ветхость оранжереи и сделал несколько новых. Нужно ли говорить, что образцы алтайской флоры заняли достойное место в коллекциях ботанического сада. К 1852 году Бунге выслужил 25 лет и по закону мог уйти на пенсию, но его трижды оставляли на службе на пятилетний срок. Это говорит о том, что он был великолепным специалистом, талантливым организатором и педагогом.
19 декабря 1857 года Бунге был прикомандирован к экспедиции, снаряжённой Русским географическим обществом в Хорасан (Персия). В этой экспедиции был собран обширный ботанический материал, полностью не обнародованный. Вернувшись из экспедиции 9 августа 1858 года, Бунге опубликовал в «Вестнике Императорского Русского географического общества» несколько весьма важных отчётов об этой экспедиции, в которых дал превосходно написанную ботанико-географическую характеристику посещённых им мест. В результате этой экспедиции был опубликован также труд «О губоцветных». Для пополнения гербария Бунге в 1860 году ездил за границу на 4 месяца; полугодовую поездку за границу он совершил также в 1866 году для сравнения и описания астрагалов. Наконец, прослужив 40 лет, Александр Андреевич 31 декабря 1867 года ушёл в отставку и занялся обработкой собранного им богатейшего материала. Собственно, уже после отставки, он написал самый важный свой труд — монографию, посвящённую самым сложным родам
