Особый интерес представляла серия клинических исследований периферических и центральных органов равновесия, материалы которых были отражены в целом ряде статей и в обобщающей работе «Теория образования наших представлений о пространстве».

Важными были экспериментальные работы учёного, позволяющие уточнить функцию расположенных в глубине головного мозга так называемых бугров. Раздражая у экспериментальных животных эти структуры мозга, учёный впервые установил, что они «служат по преимуществу для обнаружения тех движений, при посредстве которых выражается эмоциональная сторона душевной жизни».

За статью «О вынужденных и насильственных движениях при разрушении некоторых частей центральной нервной системы», написанную в 1883 году, значительно пополнявшую сведения о роли отдельных структур мозга и обеспечении двигательных функций, Бехтерев был удостоен серебряной медали Общества русских врачей. В том же году его избрали в члены Итальянского общества психиатров, что свидетельствовало о признании заслуг молодого учёного и за пределами России.

За рубеж Бехтерев выехал в июне 1884 года. Сначала он побывал в Германии, а затем переехал в Париж, где ему прежде всего хотелось поработать с Ж. Шарко — основателем первого в мире отделения для неврологических больных, открытого при больнице медицинского факультета университета в парижском предместье Сальпетриере.

В декабре 1884 года Бехтерев, находясь в Лейпциге, получил официальное приглашение занять кафедру в Казани. Он принял предложение и сократил сроки командировки, так как к сентябрю 1885 года ему необходимо было вернуться на родину.

Кафедру психиатрии в Казани Владимиру Михайловичу пришлось организовывать заново. Возглавив кафедру и лабораторию, Бехтерев получил возможность сосредоточить все силы на осуществлении давно задуманного плана, как можно лучше изучить нервную систему и связанные с ней физиологические, психологические и клинические проблемы. Настало время планомерного познания сущности нервной и психической деятельности человека в условиях нормы и патологии. Первым этапом этого познания было изучение строения мозга.

Бехтерев писал тогда, что без знаний морфологии мозга «…нельзя обойтись ни одному невропатологу и всякому вообще врачу, претендующему на правильное понимание нервных заболеваний». Особое внимание он уделял изучению проводящих путей мозга, пользуясь при этом многими методами исследования нервной ткани, в частности, эмбриональным методом, или методом развития.

Бехтерев утверждал, что отдельные зоны коры больших полушарий выполняют определённые функции. В 1887 году в статье «Физиология двигательной области мозговой коры» он писал: «…я вовсе не причисляю себя к числу тех авторов, которые смотрят на кору как на мозаику, состоящую из отдельных кусков различной окраски. Кора мозга, быть может, и уподобляется карте, разрисованной отдельными красками по отдельным участкам, но так, что соседние краски, понятно, смешиваются между собой и при этом, может быть, на этой карте не существует ни одного участка, покрытого одним цветом, а не смешанного из множества красок». Эта мысль В. М. Бехтерева позже нашла развитие в учении И. П. Павлова о проекционных и ассоциативных полях коры больших полушарий.

Морфологические и физиологические исследования, проведённые Бехтеревым в лабораториях Казанского университета, легли в основу большого числа его публикаций и продолжались в последующие годы в Медико-хирургической академии.

В течение всей жизни Владимир Михайлович был убеждён в отсутствии чёткой грани между нервными и психическими болезнями. Он обращал внимание на то, что нервные болезни нередко сопровождаются психическими расстройствами, а при душевных заболеваниях возможны и признаки органического поражения центральной нервной системы.

Накопленный клинический опыт позволил ему опубликовать работы по невропатологии и смежным дисциплинам. Наиболее известной из них стала его статья «Одеревенелость позвоночника с искривлением его как особая форма заболевания», опубликованная в столичном журнале «Врач». Описанное в этой статье заболевание в настоящее время известно как анкилозирующий спондилит, или болезнь Бехтерева. Многие впервые выявленные учёным неврологические симптомы, а также ряд оригинальных клинических наблюдений нашли отражение в двухтомной книге «Нервные болезни в отдельных наблюдениях», изданной в Казани.

В 1891 году учёный обратился к администрации медицинского факультета с предложением об организации в Казани неврологического научного общества. Согласие на создание такого общества было получено, и председателем единогласно избрали Бехтерева.

С 1893 года Казанское неврологическое общество стало регулярно издавать свой печатный орган — журнал «Неврологический вестник», который выходил до 1918 года под редакцией Владимира Михайловича.

Весной 1893 года Бехтерев получил от начальника Петербургской Военно-медицинской академии приглашение занять кафедру душевных и нервных болезней, освобождающуюся в связи с уходом в отставку «за выслугой лет» Мержеевского, учителя Владимира Михайловича.

Бехтерев прибыл в Петербург в конце сентября и сразу включился в работу. Он начал создавать первую в России нейрохирургическую операционную. Бехтерев стремился к созданию специализированной нейрохирургической службы, считая, что нейрохирургами могут стать хирурги, овладевшие невропатологией, или невропатологи, научившиеся оперировать. При этом он явное предпочтение отдавал нейрохирургам из невропатологов. Сам учёный не оперировал, но принимал активное участие в диагностике нейрохирургических болезней.

В лабораториях клиники Бехтерев вместе со своими сотрудниками и учениками продолжал многочисленные исследования по морфологии и физиологии нервной системы. Это позволяло ему пополнить материалы по нейроморфологии и приступить к работе над фундаментальным семитомным трудом «Основы учения о функциях мозга». Тогда же он большое внимание стал уделять изучению психологии.

В 1894 году Владимир Михайлович получил первый генеральский чин действительного статского советника. В конце того же года он был назначен членом медицинского совета министерства внутренних дел, а в 1895 году — членом военно-медицинского учёного совета при военном министре и тогда же — членом совета дома призрения душевнобольных.

Трудоспособность учёного была поразительной. С 1894 по 1905 год он ежегодно выполнял от четырнадцати до двадцати четырёх научных работ. При этом следует иметь в виду, что учёный никогда не ставил подпись под работой, написанной другим. Всё, что издано под его именем, было написано его собственной рукой.

В ноябре 1900 года двухтомник «Проводящие пути спинного и головного мозга» был выдвинут Российской академией наук на премию имени академика К. М. Бэра. 29 декабря того же года на торжественном заседании Российской академии наук профессорам В. М. Бехтереву и И. П. Павлову была вручена присуждённая им награда.

Казалось бы, после такого успеха можно какое-то время отдохнуть, но учёному такое времяпрепровождение было несвойственно. Накопленный жизненный и научный опыт побуждал к обобщениям, философским трактовкам. В 1902 году он опубликовал книгу «Психика и жизнь», в которой высказал своё мнение о сущности психических процессов, о соотношении между бытием и сознанием, психикой и жизнью.

К тому времени Бехтерев подготовил к печати первый том фундаментальной работы «Основы учения о функциях мозга», которая стала его главным трудом по нейрофизиологии. В ней он стремился привести в строгую систему все накопленные в литературе и самостоятельно добытые в лабораторных исследованиях и в процессе клинических наблюдений сведения о деятельности нервной системы. В книге он не только обобщил все известные данные о функциях мозга, но и описал функцию всех его отделов, опираясь на собственные многолетние экспериментальные и клинические исследования.

В первом томе, вышедшем из печати в 1903 году, изложены общие положения о деятельности мозга. В нём, в частности, Бехтерев представил энергетическую теорию торможения, согласно которой нервная энергия в мозгу устремляется к находящемуся в деятельном состоянии центру. Она как бы стекается к нему по связующим отдельные территории мозга проводящим путям, прежде всего, из вблизи расположенных территорий мозга, в которых, как считал Бехтерев, возникает «понижение возбудимости, следовательно, угнетение».